乏核燃料高溫冶金后處理——為先進(jìn)堆燃料“閉環(huán)”提供解決方案

保羅·戴(Paul Day)，英國《Reuters Events》網(wǎng)站核能專(zhuān)欄編輯，將現代水冷堆乏核燃料后處理方面的文章做了整合，得出的結論是：現代核電機組卸出的乏核燃料高溫后處理技術(shù)，有望以合理的成本，為下一代反應堆提供適合美國國內使用的核燃料，同時(shí)大幅減少剩余廢物的數量和毒性[1]。

美國阿貢國家實(shí)驗室(ANL)的研究設施

水冷堆的燃料棒，只有約5%的鈾用于核裂變發(fā)電。卸出后稱(chēng)乏(核)燃料(SNF)，目前的通行實(shí)踐是在堆外長(cháng)期“暫存”。這種SNF所含輻射毒性相當高，需要衰變幾十萬(wàn)年，才能對環(huán)境無(wú)害。

全球已生產(chǎn)將近40萬(wàn)噸SNF，經(jīng)“濕法”[2]進(jìn)行后處理的不到三分之一，結果喜憂(yōu)參半：體積減少了，但產(chǎn)生的材料有核擴散風(fēng)險;用作新的核燃料，成本遠高于新開(kāi)采的鈾。

目前，全球只有法國、英國、印度和俄羅斯有乏核燃料后處理廠(chǎng)，處理能力約為2000噸/年。

俄烏戰爭，美國確保國內核燃料供應成為“當務(wù)之急”，有個(gè)研究項目似乎對目前正在研發(fā)的下一代核反應堆寄予特別的希望。

美國阿貢國家實(shí)驗室(ANL)的科學(xué)家，在上個(gè)世紀60年代初期的Ⅱ-實(shí)驗增殖堆(EBR-Ⅱ)和后來(lái)的一體化快堆(IFR)項目期間，開(kāi)始快堆乏核燃料再循環(huán)研究。

從EBR-Ⅱ快堆開(kāi)始，阿貢擴展的這項工作，開(kāi)發(fā)出高溫冶金后處理工藝(又稱(chēng)“干法”)，用于氧化物、碳化物和其他先進(jìn)燃料堆內閉路循環(huán)。

IFR是液態(tài)金屬冷卻快堆，后來(lái)用于發(fā)電并“銷(xiāo)毀”乏燃料。在研究期間，研究人員采用高溫冶金后處理工藝，即通過(guò)電化學(xué)反應，把所需的錒系元素與不需要的裂變產(chǎn)物分離，以便成為新的核燃料，入堆再循環(huán)。

ANL高溫冶金后處理處理工程部經(jīng)理克里斯塔·霍桑(Krista Hawthorne)說(shuō)，“目前的重點(diǎn)是把高溫冶金后處理技術(shù)轉變至‘立即部署’狀態(tài)”。

高溫冶金后處理與電解提純

高溫冶金后處理，先回收水冷堆乏燃料的硬質(zhì)陶瓷氧化物芯塊，其中約95%是鈾，另外1%是長(cháng)壽命放射性的錒系元素，其余是不可用的裂變產(chǎn)物。“后處理”就是把芯塊中的氧化物成分轉化為金屬。

接下來(lái)，將這些金屬熔入熔鹽桶內，通過(guò)電精煉，電流有選擇地熔解并再沉積鈾和其他可復用的元素，用于制造快堆可用的燃料。

乏燃料中4%的裂變產(chǎn)物不能使用，仍需通過(guò)永久儲存的方式加以處置。因為大多數長(cháng)壽命的同位素送去“再循環(huán)”了，因此裂變產(chǎn)物的輻射毒性在幾百年內可衰變到天熱鈾的水平，與未經(jīng)處理、需要衰變幾千年的SNF相比短得多(見(jiàn)下圖)。

ANL“中試規模的干法后處理設施概念設計”

乏燃料組份的相對輻射毒性

今天，輕水堆仍然是美國核反應堆的標準設計，其原始的鈾燃料價(jià)廉且容易獲得，但快堆已接近示范階段，到這十年期末，商用、再循環(huán)燃料會(huì )成為常態(tài)。

通過(guò)核燃料再循環(huán)經(jīng)濟學(xué)的廣泛研究，阿貢國家實(shí)驗室2018年的研究報告“高溫冶金后處理中試設施概念設計”[3]指出，精煉作為快堆乏燃料管理和再循環(huán)的實(shí)際解決方案是可行的。

在這項研究中，設計年再循環(huán)100噸乏燃料的系統，基建總成本為3.98億美元，包括工藝設備和支持系統估算成本9300萬(wàn)美元，設施成本3.05億美元。年產(chǎn)量擴大到400噸，估計基建總成本9.11億美元，年運行成本9000萬(wàn)美元。

自從這項研究報告發(fā)布以來(lái)，阿貢一直在改進(jìn)設計，使用最新的技術(shù)將它提高到商用可行水平。

霍桑說(shuō)，“我們正在處理各方面的問(wèn)題，比如把開(kāi)發(fā)的某些下一代傳感器與過(guò)程控制整合在一起，以提高效率。正在考慮改進(jìn)產(chǎn)品收集方法，降低工藝過(guò)程成本，也在使用機器學(xué)習(ML)等技術(shù)”。

阿貢正在開(kāi)發(fā)電解提純爐的數字孿生(digital twin)，從內部開(kāi)發(fā)的監測傳感器獲取反饋，以便團隊實(shí)時(shí)識別和響應電解精煉條件改變。

她說(shuō)，“我們正沿著(zhù)這些方向努力，提高效率并朝著(zhù)高溫冶金后處理工業(yè)化方向前進(jìn)”。

奧克勞公司(Oklo)也在“這條船上”

ANL和微堆開(kāi)發(fā)商奧克勞公司一起工作，引起美國能源部(DOE)的注意。

今年8月，美國能源部長(cháng)詹妮弗·格蘭霍姆(Jennifer Granholm)，在阿貢實(shí)驗室主任保羅·卡恩斯(Paul Kearns)的陪同下，一道參觀(guān)了奧克勞的創(chuàng )始人兼首席執行官雅各布·德威特(Jacob DeWitte)和首席運營(yíng)官卡羅琳·科克倫(Caroline Cochran)在阿貢的公司實(shí)驗項目。

這家總部設在美國加州的開(kāi)發(fā)商，已經(jīng)通過(guò)技術(shù)商業(yè)化基金(TCF)、ARPA-E OPEN和ARPA-E ONWARDS[4]，與阿貢合作開(kāi)發(fā)先進(jìn)的再循環(huán)技術(shù)，獲得DOE三項、總計1150萬(wàn)美元的競爭獎勵。

奧克勞公司還通過(guò)加速核能創(chuàng )新網(wǎng)關(guān)(GAIN)獲得贈款，用于在阿貢新的機械工程測試回路(METL)裝置上的液態(tài)金屬熱工流體實(shí)驗研究。

該公司已獲得美國能源部的場(chǎng)地使用許可證，可在愛(ài)達荷國家實(shí)驗室(INL)科技園區建造首個(gè)核電裝置。據說(shuō)該公司編制了首個(gè)先進(jìn)裂變堆許可證聯(lián)合申請，計劃于2025年建成美國首個(gè)商用先進(jìn)堆。

下一代快堆，如奧克勞公司的這個(gè)極光(Aurora)[5]，依靠乏燃料再循環(huán)的核燃料支持，因此急需提供解決方案，實(shí)現核燃料閉路循環(huán)。

科克倫說(shuō)，“現在，乏燃料是巨大的經(jīng)濟負擔，僅‘暫存’就需要大量資金。如果有人付錢(qián)轉讓給我們，就能節約開(kāi)支。即使免費，仍然經(jīng)濟、有益”。

她說(shuō)，目前擔憂(yōu)再循環(huán)的成本沒(méi)有根據，特別是在下一代快堆，如奧克勞的Aurora、泰拉能源公司的Natrium或Moltex公司和Elysium公司的熔鹽堆換料的時(shí)侯(Aurora，20年后才換料)。

她說(shuō)，“沒(méi)有真實(shí)的根本原因解釋?zhuān)瑸槭裁磻摲浅０嘿F。關(guān)鍵是如何運行和管理。核燃料是我們最大的單一成本。如果乏燃料能再循環(huán)，就能比目前電網(wǎng)上的任何能源成本都要低”。

資料與注釋

[1] Paul Day, Pyroprocessing advances offer solution for fueling next-gen reactors, Reuters Events, Aug 24, 2022.

[2] “濕法”后處理：目前世界乏燃料后處理較成熟的技術(shù)是“濕法工藝”，也稱(chēng)“PUREX工藝”。工藝過(guò)程復雜，而且因為可以分離出很純的钚，所以會(huì )帶來(lái)核擴散問(wèn)題。

[3] “高溫冶金后處理中試設施概念設計”：Conceptual Design of a Pilot-Scale Pyroprocessing Facility，待查。

[4] ARPA-E, Advanced Research Projects Agency-Energy：為廣泛的單個(gè)技術(shù)項目提供資金。通常，把這些項目組成圍繞公共技術(shù)領(lǐng)域的重點(diǎn)技術(shù)項目。所有ARPA-E計劃和項目都是在對潛在研究領(lǐng)域的技術(shù)和科學(xué)價(jià)值和挑戰進(jìn)行嚴格辯論的過(guò)程中創(chuàng )建的。

ARPA-E OPEN：ARPA-E除針對特定技術(shù)領(lǐng)域的重點(diǎn)資助機會(huì )外，還涉及能源相關(guān)的所有技術(shù)，包括當前投資組合之外的領(lǐng)域。目標是支持具有潛在顛覆性的新技術(shù)在全能源應用領(lǐng)域的發(fā)展。

ARPA-E ONWARDS：優(yōu)化發(fā)展核燃料和先進(jìn)堆處置系統，目標是推進(jìn)高性能先進(jìn)堆廢物形態(tài)的發(fā)展，同時(shí)保持優(yōu)異的核安全保障標準和全球后端成本在可接受的1美元/MWh的范圍內。

技術(shù)商業(yè)化基金(TCF)，The Technology Commercialization Fund ：是個(gè)競爭性的實(shí)驗室資助機會(huì )，旨在幫助美國能源部(DOE)國家實(shí)驗室開(kāi)發(fā)有前景的能源技術(shù)商業(yè)化。TCF由能源部技術(shù)轉型辦公室(OTT)管理，旨在促進(jìn)能源部設施、私營(yíng)公司和其他將能源技術(shù)引入市場(chǎng)的實(shí)體之間建立更牢固伙伴關(guān)系的一系列舉措的一部分。

[5] 詳見(jiàn)：鏡清，奧克勞：一顆冉冉升起的“新星”《中國能源網(wǎng)》，2022-01-31.